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Titre : Elaboration de nanocomposites à base d'amidon et potentiel d'application dans le domaine des biomatériaux

[Development of starch-based nanocomposites and potentiality of application as biomaterials.]

Composition du jury

• Pr. Jean-Marie RAQUEZ, Université de Mons (Belgique) – Rapporteur
• Pr. Pedro FARDIM, KU LEUVEN (Belgique) – Rapporteur
• Pr. Marie de LAMBALLERIE, Oniris (France) – Examinatrice
• Dr. Graciela PAVON-DJAVID, Université Paris 13 (France) – Examinatrice
• Dr. Denis LOURDIN, INRA Biopolymères Interactions et Assemblages –  Directeur de thèse
• Pr. Valérie GAUCHER, Université de Lille –  Co-directrice de thèse
• Dr. Chloé CHEVIGNY, INRA Biopolymères Interactions et Assemblages – Co-encadrante de thèse
• Dr. Nicolas DESCAMPS, Roquette (France) – Membre invitée

Résumé

L’objectif principal de cette étude est de caractériser les relations structure-propriétés en condition physiologique de matériaux composites produits par extrusion à partir d’amidon de pomme de terre plastifié avec du glycérol et renforcés par des nanocristaux de cellulose (CNC) ou de chitine (ChNC). Afin de prédire leur comportement dans des applications biomédicales telles que les implants dégradables, la structure à différentes échelles (masse moléculaire, structure cristalline et locale, structure granulaire de l’amidon) est reliée aux propriétés mécaniques à sec des matériaux et à leur comportement en conditions physiologiques (gonflement, dégradation enzymatique, libération du plastifiant). Une étude préliminaire sur des matrices d’amidon pur a permis de dissocier l’effet des paramètres d’extrusion et du plastifiant de ceux des nanoparticules. Les composites contenant jusqu’à 2.5% de CNC présentent un gonflement réduit et une hydrolyse enzymatique ralentie comparé à une matrice d’amidon pur, ce qui est attribué aux interactions amidon/cellulose. En revanche, un effet opposé est observé pour des concentrations supérieures en CNC (5-10%) ou lorsqu’on utilise de la chitine. Ce résultat est vraisemblablement dû à l’agrégation et/ou à la dispersion hétérogène des cristaux dans la matrice d’amidon. Afin d’étudier la réponse in vitro des matériaux, des tests de cytotoxicité et d’adhérence cellulaire ont été réalisés pendant 24 et 48h sur des cellules épithéliales et fibroblastiques. Les matériaux ne sont pas cytotoxiques selon les tests réalisés mais des tests plus précis, spécifiquement pensés pour les nanoparticules, devraient être réalisés pour évaluer leur innocuité.

Abstract

The main purpose of this study is to characterize the structure-properties relationships in physiological conditions of composite materials developed by extrusion from potato starch plasticized with glycerol and reinforced with cellulose (CNCs) or chitin (ChNCs) nanocrystals. To predict their behavior in biomedical applications such as degradable implants, the multi-scale characterization of the structure (molecular mass, crystalline and local structure, starch granular structure) is linked to the mechanical properties of the materials at the dry state and their behavior in physiological conditions (swelling, enzymatic degradation, release of the plasticizer). A preliminary study on purely starch-based matrices has enabled to separate the effects of extrusion parameters and plasticizer from the ones of the nanofillers. The samples, up to 2.5wt% CNCs, present a milder swelling and slowed-down enzymatic hydrolysis when compared to a pure starch-based matrix, due to strong starch/nanofiller interactions. However, the opposite effect (stronger swelling, faster hydrolysis) is observed when increasing the CNCs concentration (up to 10wt%) or by replacing cellulose with chitin: this comes from the nanocrystals aggregating and/or dispersing more heterogeneously in the matrix. In order to study the in vitro response to these materials, cytotoxicity and cellular adhesion assays have been developed for 24 and 48h by using epithelial and fibroblastic cells. All matrices and composite materials are non-cytotoxic within the limits of these tests but more precise tests, specific to nanofillers, should be performed to evaluate their safety more accurately.